РОССИЙСКАЯ ФЕДЕРАЦИЯ

ФЕДЕРАЛЬНАЯ СЛУЖБА
ПО ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ,
ПАТЕНТАМ И ТОВАРНЫМ ЗНАКАМ
(19)
RU
(11)
(13)
C1
(51) МПК
(12) ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ
Статус:
Пошлина:
не действует (последнее изменение статуса: 10.05.2017)
учтена за 7 год с 05.05.2013 по 04.05.2014

(21)(22) Заявка: 2007116888/15, 04.05.2007

(24) Дата начала отсчета срока действия патента:
04.05.2007

(45) Опубликовано: 10.01.2009 Бюл. № 1

(56) Список документов, цитированных в отчете о поиске: RU 2186614 С2, 10.08.2002. RU 2279311 С2, 10.07.2006. GB 1113703 A, 15.05.1968. SU 1766487 A1, 07.10.1992. RU 2097111 C1, 27.11.1997. US 2002/0119082 A1, 29.08.2002.

Адрес для переписки:
190013, Санкт-Петербург, Московский пр., 26, ГОУ ВПО "СПбГТИ(ТУ)", ОНТИ и ОИС

(72) Автор(ы):
Абиев Руфат Шовкет оглы (RU)

(73) Патентообладатель(и):
Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Санкт-Петербургский государственный технологический институт (технический университет)" (RU)

(54) СПОСОБ ПРОВЕДЕНИЯ МАССООБМЕННЫХ И РЕАКЦИОННЫХ ПРОЦЕССОВ В СИСТЕМАХ ЖИДКОСТЬ-ЖИДКОСТЬ, ЖИДКОСТЬ-ГАЗ И АППАРАТ ДЛЯ ЕГО РЕАЛИЗАЦИИ (ВАРИАНТЫ)

(57) Реферат:

Изобретение относится к способам и аппаратам для проведения химических реакций и массообменных процессов и может быть использовано для проведения процессов диспергирования газа в жидкости, одной жидкости в другой (эмульгирования), экстракции, пропитки, газожидкостных реакций, аэрирования сточных вод, абсорбции в химической, нефтехимической, фармацевтической, пищевой и других отраслях промышленности. Способ заключается в подаче исходной смеси в каналы, расположенные параллельно друг другу, с образованием частиц дисперсной среды - капель или пузырей, отделенных друг от друга жидкостными снарядами сплошной среды. Используют каналы, выполненные с периодически изменяющимся поперечным сечением. Сплошную среду подают непрерывно, а дисперсную - в виде периодически повторяющихся импульсов. Продолжительность подачи дисперсной среды определяют по формуле. Сплошную и дисперсную среду можно подавать в виде периодически повторяющихся импульсов. Аппарат содержит параллельные каналы с переменным сечением. Технический результат состоит в повышении эффективности массообменных и реакционных процессов, а также эффективности и надежности работы аппарата. 6 н. и 13 з.п. ф-лы, 8 ил.


Предлагаемое изобретение относится к способам и аппаратам для проведения химических реакций и массообменных процессов и может быть использовано для проведения процессов диспергирования газа в жидкости, одной жидкости в другой (эмульгирования), с сопутствующими реакционными и массообменными процессами, например, для проведения экстракции, пропитки, газожидкостных реакций, аэрирования сточных вод, абсорбции в химической, нефтехимической, фармацевтической, пищевой и других отраслях промышленности.

Известен способ проведения массообменных и реакционных процессов в системах жидкость-жидкость и жидкость-газ и аппарат для его реализации (МПК7 С01В 3/26, С07С 5/03, С07С 5/00, С07С 5/10, пат. США №6632414, 2003 г.). Способ заключается в подаче газа и жидкости (либо двух несмешивающихся жидкостей) в каналы, расположенные параллельно друг другу, в частности, при проведении каталитических реакций - в каналы монолитного катализатора. Способ реализован в аппарате, содержащем корпус протяженной формы с установленным в нем монолитным катализатором, патрубки для ввода исходных компонентов в корпус, устройство для диспергирования газа. В реакторе с монолитным катализатором в зависимости от соотношения расходов газа и жидкости может быть реализован один из следующих основных режимов течения: пузырьковый, снарядный, взрывной (эмульсионный) и пленочный (кольцевой). Наиболее эффективным для проведения газожидкостных реакций принято считать снарядный (другие названия - тейлоровский, сегментированный) режим течения, когда газ движется в виде вытянутых пузырей - "снарядов", отделенных друг от друга жидкостными снарядами (пробками) (Бауэр Т. Интенсификация гетерогенно-каталических газожидкостных реакций в реакторах с многоканальным монолитным катализатором /Т.Бауэр, М.Шуберт, Р.Ланге, Р.Ш.Абиев // Журн. прикл. химии, 2006, т.79, №7, с.1057-1066; Kreutzer М.Т. Multiphase monolith reactors: Chemical reaction engineering of segmented flow in microchannels / М.T.Kreutzer, F.Kapteijn, J.A.Moulijn, J.J.Heiszwolf // Chemical Engineering Science. - 2005. - V.60 - P.5895-5916). Благоприятными особенностями этого режима являются: хорошее перемешивание внутри жидкостных снарядов, возникающее при циркуляции в них жидкости, а также малая толщина пленки вокруг пузырей, что сокращает длину диффузионного пути для молекул газа. Кроме того, монолитные катализаторы обладают малым гидравлическим сопротивлением (на два порядка ниже, чем в аппаратах с орошаемым катализатором в виде неподвижного насыпного слоя).

К недостаткам известного способа и аппарата для его реализации относятся: недостаточно равномерное распределение пузырьков и капель по сечению аппарата, изменение соотношения расходов жидкости и газа по длине аппарата в ходе вступления газа в реакцию с жидкостью, влекущее за собой изменение режима течения газожидкостной смеси в каналах. Кроме того, в известном изобретении не предусмотрены меры по улучшению качества перемешивания жидкости в жидкостных снарядах.

Наиболее близким к заявляемому является способ проведения массообменных и реакционных процессов в системах жидкость-жидкость и жидкость-газ и аппарат для его реализации (МПК7 С07С 5/02, B01J 8/04, пат. США №6822128, 2004 г.), содержащий корпус протяженной формы с установленным в нем монолитным катализатором, расположенным в виде нескольких последовательно установленных ярусов, патрубки для ввода газа и жидкости в корпус, устройство для диспергирования газа, а также установленные между ярусами монолитного катализатора патрубки для дополнительной подачи газа между ярусами. В известном аппарате ввод газа распределен по длине реактора, что позволяет повысить равномерность распределения газа путем компенсации части прореагировавшего газа.

Вместе с тем, в известном изобретении не предусмотрено никаких мер по диспергированию газа и его равномерному распределению по сечению монолитного катализатора. Установлено (Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. V.52, №21/22. P.3709-3719), что на процессы массообмена в капиллярных каналах (имеющих гидравлический диаметр порядка 0.1-5 мм) в наибольшей степени влияет размер жидкостных снарядов и качество перемешивания в них. В известном изобретении качество перемешивания внутри дисперсных элементов (капель, пузырей), как и в жидкостных снарядах, обусловлено скоростью движения сред и при умеренных расходах может быть недостаточно высоким. Это снижает эффективность работы аппарата.

Задача предлагаемого изобретения заключается в повышении эффективности массообменных и реакционных процессов, а также надежности и эффективности работы аппарата за счет:

- увеличения равномерности распределения размеров дисперсной среды - капель, пузырей - и находящихся между ними элементов сплошной среды - жидкостных снарядов благодаря как оптимальному диспергированию, так и слиянию мелких капель и пузырьков с крупными, а также благодаря равномерному распределению сред по каналам;

- увеличения равномерности распределения элементов дисперсной среды - капель, пузырей - по сечению аппарата, т.е. по каналам, расположенным параллельно друг другу;

- улучшения процесса диспергирования капель, пузырей;

- значительного повышения качества перемешивания внутри пузырей, капель и жидкостных снарядов;

- достижения более продолжительного времени пребывания дисперсной среды в аппарате;

- расширения диапазона скоростей сред, при которых осуществляется снарядный режим течения;

- упрощения технологии изготовления блока параллельных каналов сложной формы и технологии нанесения на поверхность каналов покровных слоев (активного катализатора, гидрофобных покрытий и т.п.).

Поставленная задача решается тем, что в способе проведения массообменных и реакционных процессов в системах жидкость-жидкость и жидкость-газ, заключающемся в подаче исходной смеси в каналы, расположенные параллельно друг другу, с образованием частиц дисперсной среды - капель или пузырей, отделенных друг от друга жидкостными снарядами сплошной среды, согласно изобретению используют каналы, выполненные с периодически изменяющимся поперечным сечением, а дисперсную среду подают непосредственно в каждый из параллельных каналов, при этом сплошную среду подают непрерывно, а дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов, задавая продолжительность подачи дисперсной среды τд согласно расчетной формуле

где N- число параллельных каналов;

Vд - объем одиночной частицы дисперсной среды (капли, пузыря), м3;

qд - мгновенная подача устройства для подачи дисперсной среды, м3/с,

или сплошную среду и дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов, причем в момент уменьшения подачи сплошной среды начинают подачу дисперсной среды, а в момент уменьшения подачи дисперсной среды начинают подачу сплошной среды, задавая продолжительность подачи сплошной среды τc согласно расчетной формуле

где Vc - объем жидкостных снарядов сплошной среды, м3;

qс - мгновенная подача устройства для подачи сплошной среды, м3/с.

Поставленная задача решается также тем, что дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов так, чтобы в одной фазе подачи мгновенная подача дисперсной среды была положительная, в другой фазе мгновенная подача дисперсной среды была отрицательная, а среднее за период значение подачи дисперсной среды было положительно. Поставленная задача решается также тем, что аппарат для реализации способа содержит корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, при этом согласно изобретению блок параллельных каналов выполнен из трубок, соединенных друг с другом на концах или вдоль всей боковой поверхности, причем внутреннее пространство трубок имеет периодически изменяющееся поперечное сечение.

Поставленная задача решается тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций трубки выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций трубки выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

Поставленная задача решается также тем, что аппарат для реализации способа содержит корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, при этом согласно изобретению блок параллельных каналов выполнен из цельного монолита с постоянным сечением каналов, внутри которых вставлены стержни с периодически изменяющимся поперечным сечением.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций монолитный блок выполнен из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций монолитный блок выполнен из активированного металлического скелетного катализатора.

Поставленная задача решается также тем, что аппарат для реализации способа содержит корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, при этом согласно изобретению блок выполнен в виде плотно упакованного пучка, состоящего из стержней и расположенных вокруг них перегородок так, что между поверхностями стержней и перегородок сформированы параллельные каналы, при этом стержни имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение, а перегородки имеют постоянное по длине поперечное сечение.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций стержни и перегородки выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций стержни и перегородки выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

Поставленная задача решается также тем, что стержни и перегородки выполнены из материала, хорошо смачиваемого сплошной средой и плохо смачиваемого дисперсной средой. Поставленная задача решается также тем, что аппарат для реализации способа содержит корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, при этом согласно изобретению блок выполнен в виде плотно упакованного пучка фасонных перегородок так, что между поверхностями фасонных перегородок сформированы параллельные каналы, при этом фасонные перегородки имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций фасонные перегородки выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций фасонные перегородки выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

Поставленная задача решается также тем, что фасонные перегородки выполнены из материала, хорошо смачиваемого сплошной средой и плохо смачиваемого дисперсной средой. Поставленная задача решается также тем, что аппарат для реализации способа содержит корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, при этом согласно изобретению блок выполнен в виде плотно упакованного пакета пластин, в которых выполнены параллельные каналы, открытые с одной из боковых сторон пластины и имеющие периодически изменяющееся по длине поперечное сечение.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций пластины выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

Поставленная задача решается также тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций пластины выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

Монолитным блоком (то же, что цельный монолит, блоки сотовой структуры, monolith, honeycomb) в научно-технической литературе принято называть блоки, содержащие совокупность большого количества параллельных каналов (в опубликованной литературе - постоянного сечения) (Grolman E., Edvinsson R.K., Stankiewicz A., Moulijn J.A. Hydrodynamic instabilities in gas-liquid monolithic reactors//Proceedings of the ASME Heat Transfer Division. V.3, ASME 1996. - P.171).

Заявляемый способ и аппарат для его реализации позволяют повысить эффективность массообменных и реакционных процессов, а также надежность работы аппарата, увеличить степень диспергирования и равномерности распределения размеров дисперсной среды, увеличить коэффициенты массоотдачи, достичь более продолжительного времени контакта сред, что значительно увеличивает эффективность работы аппарата. Это достигается за счет следующих факторов:

- увеличения равномерности распределения размеров дисперсной среды - капель, пузырей - и находящихся между ними элементов сплошной среды - жидкостных снарядов благодаря как оптимальному диспергированию, так и слиянию мелких капель и пузырьков с крупными;

- увеличения равномерности распределения элементов дисперсной среды - капель, пузырей - по сечению аппарата, т.е. по каналам, расположенным параллельно друг другу;

- улучшения процесса диспергирования капель, пузырей (поскольку происходит стабилизация размеров при слиянии мелких и разбивании крупных, а при дозированной подаче сразу формируются капли и пузыри с необходимыми размерами);

- значительного повышения качества перемешивания внутри пузырей, капель и жидкостных снарядов (за счет сильной деформации и пульсаций, поскольку главную роль играет массоперенос в жидкостных снарядах, а не в пленке вокруг пузырей - Bercic G., Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries // Chem. Eng. Sci. 1997. V.52, №21/22. P.3709-3719);

- достижения более продолжительного времени пребывания дисперсной среды в аппарате;

- расширения диапазона скоростей сред, при которых осуществляется снарядный режим течения (за счет пульсаций течения пузырьковый режим переходит в снарядный - мелкие пузырьки сливаются, кольцевой режим наступает при более высоких скоростях газа, так как жидкость стремится к слиянию в узких местах и труднее поддается переходу в форму пленки);

- упрощения технологии изготовления блока параллельных каналов сложной формы и технологии нанесения на поверхность каналов покровных слоев (активного катализатора, гидрофобных покрытий и т.п.) за счет выполнения блока в виде совокупности простых элементов.

Заявляемое техническое решение является новым, обладает изобретательским уровнем и промышленно применимо.

На фиг.1 представлена общая принципиальная схема аппарата для реализации предлагаемого способа, на фиг.2 - временные диаграммы подачи в аппарат дисперсной (а, в) и дисперсной (б) сред. На фиг.3-7 изображены различные варианты исполнения параллельных каналов. На фиг.8 показаны фазы движения элементов дисперсной среды (капель, пузырей) и сплошной среды (жидкостных снарядов).

На фиг.1 изображен аппарат, содержащий корпус 1 с установленным в нем блоком 2 параллельных каналов (каналы выполнены с периодически изменяющимся поперечным сечением), устройство 3 для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, состоящее из нагнетателей 4 и 5 (4 - для подачи жидкой сплошной среды, 5 - для подачи жидкой или газообразной дисперсной среды), а также управляемых клапанов 6 и 7. Клапаны 6 и 7 допускают непрерывную (в постоянно открытом состоянии) или дискретную подачу сплошной и дисперсной сред (генератор импульсов для управления клапанами на фиг.1 условно не показан). Распределительное устройство 8 предназначено для подачи дисперсной среды непосредственно в каждый из параллельных каналов и может представлять собой напорную форсунку с количеством отверстий, равным количеству каналов в блоке 2. Для разделения сплошной (жидкой) и дисперсной (жидкой или газообразной) сред предусмотрена сепарационная зона 9, которая может иметь центробежную или жалюзийную конструкцию.

На фиг.2 изображены временные диаграммы импульсной подачи в аппарат дисперсной и дисперсной сред, когда сплошную среду подают непрерывно или дискретно, задавая продолжительность подачи (импульса) в соответствии с формулой (2) (как показано на фиг.2, б), а дискретную среду подают импульсно (дискретно), задавая продолжительность подачи (импульса) в соответствии с формулой (1) (как показано на фиг.2, а или в), причем в момент уменьшения подачи сплошной среды начинают подачу дисперсной среды, а в момент уменьшения подачи дисперсной среды начинают подачу сплошной среды. На фиг.2, в показан случай, когда дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов так, что в одной фазе подачи мгновенный расход (подача) дисперсной среды положительный, в другой фазе мгновенный расход (подача) дисперсной среды отрицательный, а среднее за период значение расхода дисперсной среды положительно. За счет импульсной подачи дисперсной среды в соответствии с формулой (1) пузыри (капли) имеют практически равный объем (как по длине каждого из каналов, так и во всех N каналах), т.е. являются "калиброванными", за счет подачи сплошной среды в соответствии с формулой (2) жидкостные снаряды также имеют практически одинаковый объем.

Показанный на фиг.3 блок 2 параллельных каналов выполнен из трубок 10, соединенных друг с другом на концах или вдоль всей боковой поверхности, причем внутреннее пространство трубок имеет периодически изменяющееся поперечное сечение (круглое, квадратное, шестиугольное и т.п.).

На фиг.4 блок 2 параллельных каналов выполнен из цельного монолита с постоянным сечением каналов 11, внутри которых вставлены стержни 12 с периодически изменяющимся поперечным сечением (круглым, квадратным, шестиугольным, треугольным и т.п.).

На фиг.5 блок 2 выполнен в виде плотно упакованного пучка, состоящего из стержней 12 и расположенных вокруг них перегородок 13, так, что между поверхностями стержней 12 и перегородок 13 сформированы параллельные каналы, при этом стержни 12 имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение, а перегородки 13 имеют постоянное по длине поперечное сечение.

На фиг.6 блок 2 выполнен в виде плотно упакованного пучка фасонных перегородок 14 так, что между поверхностями фасонных перегородок 14 сформированы параллельные каналы, при этом фасонные перегородки 14 имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение.

На фиг.7 параллельные каналы 15 выполнены в пластинах 16, имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение (круглое, квадратное, шестиугольное, треугольное и т.п.), открыты с одной из боковых сторон пластины, а пластины 16 установлены вдоль корпуса аппарата в виде плотно упакованного пакета. Каналы 15 в пластинах 16 могут быть выполнены асимметрично, т.е. наибольшее по площади поперечное сечение каналов лежит не на поверхности пластин 16, а находится на некоторой глубине. Это позволяет в некоторых случаях повысить прочность пластин.

На фиг.8 показаны фазы движения элементов дисперсной среды 17 (капель, пузырей) и сплошной среды (жидкостных снарядов 18) в одном из каналов блока 2.

Выполнение блока 2 в виде пакета пластин 16 с каналами, открытыми с боковой стороны, облегчает изготовление каналов сложной формы, а также существенно упрощает нанесение на поверхность каналов необходимых покровных слоев, например, активного катализатора, гидрофобные покрытия и т.п. Аналогичным образом выполнение блока 2 в виде совокупности трубок 10, стержней 12, перегородок 13, фасонных перегородок 14 также облегчает и изготовление каналов сложной формы, и нанесение на поверхность каналов необходимых покровных слоев.

Для обеспечения герметичного соединения трубок 10, перегородок 13, фасонных перегородок 14, пластин 16 они могут быть выполнены с продольными уплотнительными элементами, например, в виде пазов и шипов, входящих друг в друга, а также могут быть смазаны герметизирующим материалом, например, силиконовым герметизирующим материалом, а при производстве катализаторов, - например, керамической шихтой, твердеющей при прокаливании.

Предлагаемый аппарат работает следующим образом, реализуя предложенный способ. Перед запуском корпус 1 аппарата (фиг.1) заполняют сплошной средой. Включают нагнетатели 4 и 5 для подачи сплошной и дисперсной среды соответственно и одновременно на управляемые клапаны 6 и 7 при помощи генератора (на фиг.1 условно не показан) подают импульсы в соответствии с временными диаграммами, изображенными на фиг.2, причем продолжительность импульсов рассчитывают по формулам (1) и (2). Подаваемые в аппарат среды в устройстве 3 для диспергирования дисперсной среды (например, насадочного типа, центробежного типа или с использованием вынужденных колебаний) подвергаются диспергированию таким образом, что на выходе из устройства 3 образуется равномерно распределенная гетерогенная система с функцией распределения размеров дисперсных включений, обладающей заданным средним размером и малой дисперсией, т.е. увеличивается равномерность распределения размеров дисперсной среды. Такой эффект достигается, в частности, за счет дискретной подачи либо только дисперсной среды, либо и дисперсной и сплошной среды, поскольку по меньшей мере дисперсная среда подается порционно, в соответствии с уравнением (1), что приводит к образованию калиброванных капель (пузырей), либо обе среды подаются порционно, в соответствии с уравнениями (1) и (2), что, кроме того, приводит к последующему образованию калиброванных жидкостных снарядов сплошной среды в каналах блока 2. Образовавшаяся на выходе из устройства 3 гетерогенная система при помощи распределительного устройства 8 равномерно распределяется по каждому из параллельных каналов блока 2, что осуществляется за счет непосредственной подачи гетерогенной системы в каждый из каналов блока 2, например, при помощи соединения выходных отверстий устройства 3 с каналами блока 2 при помощи трубочек, при этом количество отверстий в устройстве 3 равно количеству каналов в блоке 2. Это позволяет повысить равномерность распределения сред по объему аппарата и повышает эффективность процессов массообмена. При попадании гетерогенной системы в каналы блока 2 образуется система, состоящая из цепочки движущихся жидкостных снарядов сплошной среды, перемежающихся жидкостными (газовыми) снарядами дисперсной среды, т.е. обрабатываемая система в каналах течет в снарядном режиме. При этом за счет дискретной подачи сред объемы всех жидкостных снарядов практически одинаковы, также примерно одинаковы и объемы капель (пузырьков) дисперсной среды. Благодаря тому, что каналы выполнены с периодически изменяющимся поперечным сечением, элементы как дисперсной среды (капли или пузыри 17), так и сплошной среды (жидкостные снаряды 18) при движении в каналах с заданным расходом подвергаются непрерывным деформациям, неравномерно распределенным по длине этих элементов: в зонах сужения канала происходит ускорение среды, сопровождающееся сильным вытягиванием элементов дисперсной и сплошной среды, а в зонах расширения среда испытывает торможение, приводящее к сплющиванию поверхности элементов дисперсной и сплошной среды. Таким образом, в каждый момент времени носовая, центральная и кормовая части этих элементов движутся с разными скоростями, т.е. движение элементов дисперсной и сплошной среды носит осциллирующий характер. В результате многократного вытягивания и сплющивания, происходящего по мере протекания гетерогенной среды через каналы блока 2, существенно улучшается перемешивание в каплях (пузырях) 17 и жидкостных снарядах 18, чаще обновляется объем веществ, прилегающих к поверхности капель (пузырей) 17 и жидкостных снарядов 18, ускоряются процессы массообмена между ними, что приводит к повышению эффективности массопереноса. Кроме того, за счет осциллирующего характера движения время пребывания капель (пузырей) 17 и жидкостных снарядов 18 увеличивается по сравнению с временем пребывания в каналах с постоянным сечением, равным площади сечения узкой части каналов с периодически изменяющимся поперечным сечением. Таким образом, подача гетерогенной смеси в каналы с периодически изменяющимся поперечным сечением позволяет повысить эффективность массообменных и реакционных процессов. Диспергирование капель (пузырей) с калиброванными размерами позволяет повысить надежность работы аппарата, так как препятствует проскоку через аппарат непрореагировавших элементов среды.

Подача дисперсной среды в виде периодически повторяющихся импульсов так, что в одной фазе подачи мгновенный расход дисперсной среды положительный, в другой фазе мгновенный расход дисперсной среды отрицательный (как показано на фиг.2, в), а среднее за период значение расхода дисперсной среды положительно, обеспечивает увеличение среднего времени пребывания элементов дисперсной среды (капель или пузырей) в аппарате, поскольку средняя скорость движения их уменьшается; это позволяет выполнить длину аппарата маленькой. Скорость относительного колебательного движения сред по отношению к корпусу аппарата при этом довольно высока, что способствует ускорению массопереноса (внешнего - за счет улучшенного обновления поверхности, внутреннего - за счет улучшения качества перемешивания внутри капель, пузырей и жидкостных снарядов). Отрицательный мгновенный расход дисперсной среды можно обеспечить, например, установкой между нагнетателем 5 и корпусом 1 аппарата буферной емкости с газовым буфером, который будет сжиматься под давлением и позволять жидкости течь в обратном направлении, либо при помощи дополнительных клапанов.

В предлагаемом аппарате более эффективно используется рабочий объем, поскольку в нем увеличивается равномерность распределения размеров дисперсной среды - капель, пузырей - и находящихся между ними элементов сплошной среды - жидкостных снарядов.

Выполнение параллельных каналов в виде составных элементов (отдельных трубок, монолита и стержней, стержней и перегородок, пластин) упрощает технологию изготовления блока параллельных каналов, имеющих периодически изменяющееся поперечное сечение, а также последующее нанесение на поверхность каналов покровных слоев (пропитка активным каталитическим компонентом, нанесение покрытий с заданными физико-химическими свойствами и т.п.).

При проведении в аппарате каталитических реакций в качестве материала монолитного блока, трубок, стержней и перегородок используют носитель, обладающий каталитической активностью (например, γ-Al2О3), а поверхность каналов покрывают тонкослойным покрытием (например, коллоидные оксиды алюминия и кремния), обеспечивающим более прочное закрепление активного катализатора (Элвин Б. Стайлз. Носители и нанесенные катализаторы. Теория и практика. - М.: Химия, 1991. - С.22-23), на который наносят активный компонент. Это позволяет добиться экономии дорогостоящего активного катализатора и надежно закрепить его на поверхности носителя.

При проведении в аппарате каталитических реакций в качестве материала монолитного блока, трубок, стержней и перегородок возможно использование активированного металлического катализатора (например, никеля Ренея или катализатора Бага - см. Элвин Б. Стайлз. Носители и нанесенные катализаторы. Теория и практика. - М.: Химия, 1991. - С.132-140; Технология катализаторов/ И.П.Мухленов, Е.И.Добкина, В.И.Дерюжкина, В.Е.Сороко; Под ред. проф. И.П.Мухленова. - Л.: Химия, 1989. - С.163-166).

Элементы, образующие параллельные каналы - стержни, перегородки - выполнены из материала, хорошо смачиваемого сплошной средой и плохо смачиваемого дисперсной средой. Это необходимо для того, чтобы элементы дисперсной среды не выходили за пределы одного канала, а также имели выпуклую поверхность, что способствует лучшему перемешиванию.

Формулы (1) и (2) получены следующим образом. В блок, состоящий из N параллельных каналов, подают дисперсную среду в соответствии с графиком, представленным на фиг.2, а. Если объем одного пузыря (капли) дисперсной среды равен V, то мгновенная подача (производительность) устройства для подачи дисперсной среды, учитывая то, что ее подача будет происходить только в промежутки времени длительностью τд, когда клапан 7 открыт, равна

откуда следует формула (1). Аналогичным образом получена формула (2).

Период цикла одинаков для сплошной и дисперсной сред (см. фиг.2) и равен

Средняя за период подача дисперсной среды равна

аналогично для сплошной среды средняя за период подача

Формулы (4)-(6) позволяют определить средние подачи сред при известных продолжительностях подачи сред τд и τc, рассчитываемых по формулам (1) и (2).

Пример конкретного выполнения. Аппарат для проведения массообменных и реакционных процессов в системах жидкость-газ выполнен по схеме, изображенной на фиг.1. Блок параллельных каналов 2 выполнен по любому из вариантов, представленных на фиг.3-7, и содержит N=2500 каналов с максимальной площадью сечения 1 мм2. В качестве жидкой (сплошной) среды в аппарат при помощи нагнетателя 4 с заданным расходом подают альфа-метилстирол, а в качестве газообразной (дисперсной) среды нагнетателем 5 подают водород. На клапаны 6 и 7 при помощи генератора (на фиг.1 условно не показан) подают импульсы в соответствии с временными диаграммами, изображенными на фиг.2, причем продолжительность импульсов рассчитывают по формулам (1) и (2). Мгновенные расходы (в фазе импульса) дисперсной и сплошной фаз задают соответственно равными qд=6.25·10-6 м3/с, qс=5·10-6 м3/с, объем одиночной частицы дисперсной среды (пузыря) составляет Vд=2.5·10-9 м3, а объем жидкостных снарядов сплошной среды равен Vс=3·10-9 м3, что при использовании формул (1) и (2) дает продолжительность подачи дисперсной среды (длительность импульса) τд=1 с, продолжительность подачи сплошной среды (длительность импульса) τc=1.5 с.

Далее введенные в каналы среды движутся по каналам переменного сечения блока 2 в виде калиброванных пузырей, разделенных калиброванными жидкостными снарядами так, как описано выше. В результате этого по сравнению с известными способами и устройствами достигнуто увеличение эффективности массообменных и реакционных процессов, выражающееся в увеличении выхода продукта реакции (кумола) с 48% до 72%.

Кроме того, в результате использования абсолютно всех параллельных каналов предотвращен проскок непрореагировавших компонентов, что привело к повышению функциональной надежности аппарата.

Аналогичные показатели достигнуты и в аппарате для проведения массообменных и реакционных процессов в системах жидкость-жидкость.

Таким образом, предлагаемые способ и аппарат (варианты) позволяют повысить эффективность массообменных и реакционных процессов, а также эффективность и надежность работы аппарата.

Формула изобретения

1. Способ проведения массообменных и реакционных процессов в системах жидкость-жидкость и жидкость-газ, заключающийся в подаче исходной смеси в каналы, расположенные параллельно друг другу, с образованием частиц дисперсной среды - капель или пузырей, отделенных друг от друга жидкостными снарядами сплошной среды, отличающийся тем, что используют каналы, выполненные с периодически изменяющимся поперечным сечением, а дисперсную среду подают непосредственно в каждый из параллельных каналов, при этом сплошную среду подают непрерывно, а дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов, задавая продолжительность подачи дисперсной среды τд согласно расчетной формуле

где N - число параллельных каналов;

Vд - объем одиночной частицы дисперсной среды (капли, пузыря), м3;

qд - мгновенная подача устройства для подачи дисперсной среды, м3/с,

или сплошную среду и дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов, причем в момент уменьшения подачи сплошной среды начинают подачу дисперсной среды, а в момент уменьшения подачи дисперсной среды начинают подачу сплошной среды, задавая продолжительность подачи сплошной среды τc согласно расчетной формуле

где Vc - объем жидкостных снарядов сплошной среды, м3;

qc - мгновенная подача устройства для подачи сплошной среды, м3/с.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что дисперсную среду подают в виде периодически повторяющихся импульсов так, чтобы в одной фазе подачи мгновенная подача дисперсной среды была положительная, в другой фазе мгновенная подача дисперсной среды была отрицательная, а среднее за период значение подачи дисперсной среды было положительно.

3. Аппарат для реализации способа по п.1 или 2, содержащий корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, отличающийся тем, что блок параллельных каналов выполнен из трубок, соединенных друг с другом на концах или вдоль всей боковой поверхности, причем внутреннее пространство трубок имеет периодически изменяющееся поперечное сечение.

4. Аппарат по п.3, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций трубки выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

5. Аппарат по п.3, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций трубки выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

6. Аппарат для реализации способа по п.1 или 2, содержащий корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, отличающийся тем, что блок параллельных каналов выполнен из цельного монолита с постоянным сечением каналов, внутри которых вставлены стержни с периодически изменяющимся поперечным сечением.

7. Аппарат по п.6, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций монолитный блок выполнен из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

8. Аппарат по п.6, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций монолитный блок выполнен из активированного металлического скелетного катализатора.

9. Аппарат для реализации способа по п.1 или 2, содержащий корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, отличающийся тем, что блок выполнен в виде плотно упакованного пучка, состоящего из стержней и расположенных вокруг них перегородок, так, что между поверхностями стержней и перегородок сформированы параллельные каналы, при этом стержни имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение, а перегородки имеют постоянное по длине поперечное сечение.

10. Аппарат по п.9, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций стержни и перегородки выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

11. Аппарат по п.9, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций стержни и перегородки выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

12. Аппарат по п.9, отличающийся тем, что стержни и перегородки выполнены из материала, хорошо смачиваемого сплошной средой и плохо смачиваемого дисперсной средой.

13. Аппарат для реализации способа по п.1 или 2, содержащий корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, отличающийся тем, что блок выполнен в виде плотно упакованного пучка фасонных перегородок так, что между поверхностями фасонных перегородок сформированы параллельные каналы, при этом фасонные перегородки имеют периодически изменяющееся по длине поперечное сечение.

14. Аппарат по п.13, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций фасонные перегородки выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

15. Аппарат по п.13, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций фасонные перегородки выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

16. Аппарат по п.13, отличающийся тем, что фасонные перегородки выполнены из материала, хорошо смачиваемого сплошной средой и плохо смачиваемого дисперсной средой.

17. Аппарат для реализации способа по п.1 или 2, содержащий корпус с установленным в нем блоком параллельных каналов, устройство для диспергирования дисперсной среды, устройство для непрерывной или импульсной подачи жидких и газообразных компонентов, отличающийся тем, что блок выполнен в виде плотно упакованного пакета пластин, в которых выполнены параллельные каналы, открытые с одной из боковых сторон пластины и имеющие периодически изменяющееся по длине поперечное сечение.

18. Аппарат по п.17, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций пластины выполнены из материала-носителя, обладающего каталитической активностью, а поверхность каналов покрыта материалом-подложкой, на который нанесен активный компонент.

19. Аппарат по п.17, отличающийся тем, что для проведения в аппарате каталитических реакций пластины выполнены из активированного металлического скелетного катализатора.

ИЗВЕЩЕНИЯ

MM4A Досрочное прекращение действия патента из-за неуплаты в установленный срок пошлины за поддержание патента в силе

Дата прекращения действия патента: 05.05.2014

Дата публикации: 20.03.2015